用Li共掺杂闪烁探测器探测伽玛射线和中子

目前涉及辐射检测材料的兴趣，可以同时识别中子和伽马射线。欧洲杯足球竞彩近年来，中子敏感的闪烁体已经大量研究，特别是由于安全应用的需求增加以及^3.他危机¹．

含锂的Elpasolites，如CS₂LiLaBr_6.（cllb）和cs₂LiYcI_6.（CLYC）对其进行双重检测伽马射线和中子的能力，以及它们的脉冲形状辨别能力（PDS）的能力尤其有趣。^{2 - 6}．

然而，由于四元晶体生长的复杂性和成本，有⌀3x3”的限制。^7.用于如CLYC等市面上可买到的elpasite闪烁体。因此，它们的尺寸不够大，无法用于散装货物扫描、车载区域监测仪或边境过境点的门户监测仪。

然而，圣戈班定期生产体积大于100升的Nal(Tl)。通过在晶体基质中加入Li, Nal(Tl)可以被设计成中子敏感。过去，连⌀2x2”(0.1升)大小的水晶都有^6.李协同掺杂（商业称为钉子^TM已经报道了^8.．NaIL展示了奇妙的中子伽马PSD，它有很高的价值^9.．

测量表明只有1-3％^6.李掺杂是巨大的指甲探测器为了使他们的表现优于许多目前的中子探测解决方案，如CLYC闪烁或标准^3.在成本和性能方面，他管^10.．

本文详细介绍了在大晶体上取得的进展，它们的绝对中子探测效率，以及首次测量一个大的NaIL晶体(2000立方厘米)。Nal-Lil相图表明，Nal可以形成100% Lil的固溶体^11.．因此，大量的Li可以被引入到Nal的基体中而不中断其晶体结构。

在过去，已经报道了生长的Nal(Tl)单晶与Li共掺杂浓度高达8 mol%(相对于Na)^8.．然而，如果晶体很大，浓度^6.李不需要这么高。

^6.Li的面密度决定了中子探测效率。探测器呈现的立体角乘以中子探测效率决定了源探测能力。因此，超大容量的双伽玛/中子探测器可以从具有大截面积和厚度的甲晶体中产生。使用热中子吸收截面，一个简单的计算证明了这个概念。

热中子探测能力(效率*面积)与甲晶体厚度和锂浓度绘制在图1中。假设指甲晶体的横截面为10 × 40厘米的平方，因为这是常见的工业尺寸。热中子探测值随着晶体厚度的增加而增加。当厚度为5厘米时，[^6.1%时，甲晶的大小约为大晶的三分之一^3.电子管(⌀5x173厘米，3 atm)，中子探测器，通常用于美国边境口岸的车辆扫描。

图1。热中子探测能力与指甲晶体厚度和锂浓度为400厘米²晶体表面。该值由热中子相互作用横截面计算。

实验方法

本研究采用圣戈班晶体生长甲单晶。对于所有生长的晶体，铊在熔体中的浓度保持在0.1%。Li浓度在0 ~ 8时发生变化。作为评估其对中子探测效率和闪烁性能影响的手段。

关于Na，这里呈现的晶体中的所有锂浓度都在。％。电感耦合等离子体 - 光发射光谱法（ICP-OES）用于验证值。Saint-Gobin晶体的生产纯化过程用于源于NAL原料。纯度至少为99.99％，Lil盐富集为95％^6.Li是从SAFC Hitech购买的。

每一个钉子晶体都是无色和清晰的。即使对于最高掺杂水平，也没有看到不相分离，沉淀或浑浊。使用光子XP20Y0光电倍增管检测闪烁光。

采用多通道分析仪(Aptek型号S5008, 1µs整形时间，11位数字化，双极性整形)采集和分析闪烁脉冲的能量分辨率和光产率。采用波形数字化仪(CAEN DT5720型，12位数字化，250 MS/s)对闪烁脉冲进行数字化，用于PDS分析。

中子探测能力

在Nal(Tl)基体中加入Li可以增加闪烁脉冲的长度。增加的量越多，脉冲就越长。额外的电子陷阱是由锂原子扭曲晶格引起的，这被认为是导致脉冲延长的原因。当陷阱足够浅时，电子最终被释放，然而，这一延迟导致脉冲长度的增加。

有趣的是，与中子相互作用引起的脉冲并不像与中子相互作用引起的脉冲长度增加那么大。这个区别可以用来区分中子和伽马射线探测事件。图2所示为三种不同锂浓度下中子和伽马射线的典型闪烁脉冲。

图2。(a) 0.7% Li， (b) 2.2% Li和(c) 7.7% Li的甲晶的平均伽玛射线和中子闪烁脉冲。

值得注意的是，在图2中，伽马射线和中子之间的脉冲形状的差异随着[li]的增加而降低。无论这一点如何，甚至作为[Li] = 7.7％甚至有足够的区分伽马。

图3中清楚地示出了分离。该图说明了用[Li] = 0.6％的⌀2.5x2.5cm晶体上收集的数据。^252.Cf是辐射源。这会释放出自发裂变中子和伽马射线。用了5厘米的聚乙烯来缓和中子。

每个单独脉冲的伽马等效能由x轴表示。具体而言，X轴是能量=式中，S(t)为t时刻的光敏传感器信号^6.Li(n,t)α反应出现在约3.4 MeV γ当量能量处。

闪烁脉冲的PSD值用y轴表示。PSD值等于脉冲末端所含的光量除以发出的总光量的比值。这被称为“尾到总”，是一种传统的PSD方法。图3中每个脉冲的PSD值计算公式如下:

（1）

图3。PSD - 能量密度等高块用于辐射下的灯泡闪烁波形^252.Cf来源。注意中子和伽玛之间的良好分离。

FoM通常用来描述PSD的质量。FoM量化了信号分离的程度^9.．图3中的数据显示FoM为4.3。一般来说，当PSD FoM超过1.5时，对于大多数实际用途来说，中子和伽玛能够完全分离^4.．

中子检测效率

俄亥俄州立大学核反应堆实验室(OSU-NRL)，两个指甲晶体测量了不同尺寸和锂含量的中子探测效率。用已知通量的热中子束来测量晶体。

晶体尺寸、热中子探测效率、MCNPX模拟的预测效率和锂浓度如表1所示^13.．由于小[^6.Li]探讨了ICP-OES和实际晶体的样品之间的差异，假设计算和测量效率之间的轻微差异。

将样品从中邻近切割下面的检测器晶体的位置中提取样品。由于这是一个破坏性的测试，探测器晶体并非自己不断接受ICP-OES。

如图4所示是检测到的中子计数率与被晶体拦截的中子粒子通量的图。拟合线的斜率表明了检测效率。

表我。钉校准热中子测量水晶名称尺寸^6.晶体中锂浓度

水晶名称	尺寸	6.晶体中锂浓度	热中子检测效率	MCNPX效率预测
F24-35A	⌀x2.5 2.5厘米	1.37%	34.5±0.2％	32.8％
F12-01C.	⌀x5.1 5.1厘米	0.23%	10.6±0.3%	11.1％

图4。探测到的中子计数率与来自OSU-NRL反应堆束的热中子通量的图。钉晶，F23-35A，有尺寸⌀2.5x2.5厘米及[^6.Li] = 1.37%(填充圆)。F12-01C有尺寸⌀5.1x5.1厘米及[^6.Li] = 0.23%(开圆)。

从图4和表1中可以看出，重要的是，即使在低浓度的情况下，如[^6.Li] = 1.37％，有35.5％的显着中子检测效率，这与预测的内容相吻合。由于其优异的厚度，F12-01C的效率仅为F2335A的效率，尽管前者的^6.Li浓度只有后者的六分之一左右。

以下几点说明了NaIL的独特优势。另外两种中心成分I(6.15仓)和Na(0.54仓)的中子吸收截面明显小于^6.谷仓李(940)^14.．这使得能够使用大厚度和低LI浓度，以实现与CLLB，CLYC或CLLB，CLYC或的相同的中子检测能力^3.他的探测器。

闪烁光产量和能量分辨率

图5显示了不同Li浓度下的NaIL的能量分辨率和闪烁光产率。与标准Nal:Tl相比，随着Li浓度的增加，甲的能量分辨率和光产率逐渐降低。

1% Li掺杂的NaIL晶体输出约34000光子/MeV, 2% Li掺杂的NaIL晶体输出约31000光子/MeV。对于含7.7% Li的甲晶，其闪烁光产率仍在30000光子/MeV以上。

然而，Li掺杂浓度对NaIL的能量分辨率影响不大，至少对于Li浓度小于8%的晶体来说是这样。对于各种不同的Li浓度，甲的平均能量分辨率稳定在7%左右。

图5。(a)不同Li浓度的NaIL晶体的闪烁光产率和(b) 662 keV下的能量分辨率。

甲奈尔晶体闪烁性能的下降，一方面与本征闪烁效率的降低有关，另一方面与晶体合成过程的变化有关。图5显示了20个晶体的平均值。当Li掺杂量为1%时，其能量分辨率为6.3%;当Li掺杂量为2%时，其能量分辨率为6.6%。随着晶体生长工艺的改进，预计NaIL的能量分辨率和光收率将得到提高。

图5表示具有低浓度锂的晶体生长晶体的可能问题。在这些低值下，存在最大依赖能量分辨率和光率。因此，大晶体或锭内的显着不均匀性可能是由甚至小锂浓度梯度引起的。能量分辨率和潜在的PSD质量可以通过这些不均匀性降级，因为它也与[Li]变化（如图2所示）。

非常大的钉水晶的性能

最近，一个非常大的钉锭生长-⌀80x23厘米，与[^6.li]熔体= 1％（添加为^6.LiI)。为了确保一般的Nal(Tl)生产不受Li污染，一个标准的生产炉专门用于钉子生长。

为了抑制LIL蒸发，坩埚用盖子覆盖，并且将生长的锭切成多个大晶体。5.1x10.2x40.6厘米立方晶体的照片，在壳体中被切割，如图6a所示。壳体如图6.B所示。

图6。A)一张大的照片(约2100厘米)^3.）晶体切成120,000厘米^3.指甲锭。b）在密封外壳中包装的相同晶体以进行测试。

侧面662 keV源测量的伽马射线能量分辨率为9.8%。一般来说，这种制造和尺寸的标准Nal(Tl)晶体的能量分辨率在7.0-8.0 %之间。光产量的不均匀导致了结果的恶化。这在很大程度上是晶体两端[Li]不均匀的结果。

对被测晶体两端邻近的样品进行ICP-OES测试[^6.li] = 0.25％和[^6.li] = 0.47％。因此，基于图5，预期了大约5％的光产率的不均匀性。据信大多数恶化是由于这种额外的拓宽引起的。

一种^252.在从检测器中放置2μm之前，在从检测器中放置2μm之前，通过5cm的聚乙烯进行调节的CF源来收集中子数据。图7显示了PSD-Energy图。

图7。PSD和能量密度轮廓图为大钉晶（〜5x10x40 cm^3.)有节制的^252.Cf来源。

尽管PSD的质量比图3所示的小晶体差，2.0的FoM仍然令人印象深刻。这已经足够好，以低于10的速率^－7伽马射线探测，伽马射线会被误认为中子。中子检出率为0.40计数/秒/ng^252.Cf.当考虑从模拟中获得的数据时，这个计数率需要一个平均值[^6.Li] = 0.37％，可能合理地接近实际晶体值，因为晶体末端为0.25和0.47％。

讨论和结论

圣戈班晶体公司正在将大型双中子/伽马闪烁探测器工业化。一个概念验证，120升，大NAl(Tl)锭共掺杂^6.李已经长大了。出色的中子/伽玛分辨和良好的伽玛探测性能由一个概念验证，大(2000厘米立方)晶体探测器从这个铸锭中切割出来。

随着[Li]的总体增加或改善[Li]的均匀性，可以增加伽马检测性能。在未来的增长中，两种方法都将被审判。中子检测尺度的效率与[^6.正如模拟所预期的那样。

对于广泛的安全应用，可大量使用的检测器的前景使NaIL成为一个有用的和独特的适合。以美国边境的车辆扫描为例^3.他中子探测器（“门静脉”）通常是±5x173厘米，并将其加压至3atm。通常，这些探测器的中子检测效率约为3.0计数/ s / ng^252.Cf在2米处^15.．

综上所述，三家大型企业的效率大致相同指甲探测器如图6所示-与[^6.li]增加到1％ - 有一个^3.He管(即0.40 cps/ns * 1%/0.37% * 3 = 3.2 cps/ng)。在成本方面，它将与一个类似^3.他管。然而，指甲探测器带来了同位素鉴定和伽马射线光谱的额外好处。

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此信息已采购，从圣甘地晶体提供的材料进行审核和调整。欧洲杯足球竞彩

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