关键问题
- 监测液体的相变
- 非接触式系统分析在温度和压力升高钻石砧细胞
介绍
虽然它是宇宙中最重要的化合物由于其生态学和生物学的关键作用,有很多关于水并不完全理解。这一点尤其的结构形式的液体和固体水,仍在探索和研究。
冰目前已知的十八岁多晶型物,包括一种立方发现在极低的温度下,和六角形式通常发现在环境压力和温度。
液态水展品多态性,包括在它的玻璃形态。中子衍射研究表明,变形称为低密度水(LDW)倾向于逐步转变成第二个变形称为高密度水(HDW)随着压力增加。
这些研究在较低的温度和压力(5°C和0.02到0.4的绩点),但经典分子动力学模拟表明这一点相变有可能发生在温度高达127°C。
本文概述了利用拉曼光谱跟踪液态水的结构改变,发生在高压力和温度。1
实验
Milli-Q水是位于外部加热钻石砧细胞配备铼垫圈。这是不断压缩在一个齿轮箱,压力监测通过测量荧光的小红宝石芯片位于垫片与水。这些测量能够返回一个精度超过0.1的绩点。
温度控制是可能由于热电偶连接到钻石。水的拉曼光谱是通过获得凯撒喇曼分析仪与532 nm激发辐射的曝光时间为15秒。
喇曼乐队对应地伸展的水通过一个线性的减法基线分析2800至3800厘米1和拟合剩余的两条高斯曲线的特性由最小二乘法优化位置和高度。
结果
由曲线拟合两个乐队被孤立。低频带被分配到氢键H2未知的分子阿配置而高频频带被分配到较少关联的分子。
当温度保持不变,低频带的拉曼强度被发现增加随着压力的增加,表示氢键也随着压力增加而增加(图1)。
图1所示。带水的拉曼光谱的分析。图片来源:从裁判允许转载。1。版权©2004年美国物理研究所。
峰的频率也不同,随着温度的增加和减少压力增加。这证实了氢键的强度随压力增加和减少随着温度的增加,表现出很强的相关性的结果和解释拉曼强度数据概述了早些时候。
间断存在的重要的是要注意情节的拉曼频率和压力以及拉曼频率和密度(图2)。这些不连续点可以被理解为一个结构变化在水中,造成可能被描述为“稀疏水”在更高的温度/压力和较低的致密水在低温下/更高的压力。
图2。压力和density-dependence地振动拉曼频率的乐队在水里。图片来源:从裁判允许转载。1。版权©2004年美国物理研究所。
这种变化也有可能导致费米共振之间的拉伸弯曲振动模式和泛音,无结构变化。
然而,这个解释似乎不可能,因为乐队进一步在频域以及增加压力。水动力超声波速度数据还发现支持结构变化理论。1
相变似乎逐渐发生,这意味着密度之间的边界稀疏的水和水相图并不锋利,还有各种各样的多晶型物之间的界限的冰,但这些并不定义(图3)。
图3。对水的相图显示稀疏的密度和水之间的边界。图片来源:从裁判允许转载。1。版权©2004年美国物理研究所。
结论
拉曼是高度认为由于其运营能力无论在水的解决方案。拉曼拥有薄弱截面在大多数有用的光谱范围,但地拉伸带,发现high-wavenumber极端附近的拉曼光谱,提供大量的关于水的结构信息。
的比率两个乐队出现在2800 - 3800厘米1区域可以用来确定系统中氢键的程度。此外,自拉曼光谱可以在非接触模式功能,可以轻松获得数据在处理加压系统钻石砧细胞。
引用
- 川,T。落,S。、和Hiroyuki k”改变水的结构推导出压力依赖性的拉曼频率哦。“化学物理学报,120卷,不。13日,2004年,5867年。
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