染料敏化太阳能电池用二氧化钛纳米管的制备及热处理效果

林红，王宁，张洛正，林春福，李建宝

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AZojomo (ISSN 1833-122X)第3卷2007年12月

主题

摘要
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介绍
结果与讨论
结论
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摘要

染料敏化太阳能电池(DSC)以其低廉的成本成为近年来的热点。在本研究中，TiO₂制备了高比表面积的纳米管(tnt)，可用于染料敏化太阳能电池(DSC)的阳极电极。讨论了电极的制备方法、热处理效果和光伏性能。首先，采用水热法制备了钛酸纳米管₂以粉末为原料。钛酸纳米管在450°C下热处理可获得tnt。其次，电极添加30% TiO₂设计并成功制备了用于DSC的纳米管。采用纳米电极作为光阳极进行DSC，光能转换效率为5.42%。

关键字

染料敏化太阳能电池(DSC)、电极、TiO₂纳米管,热液。

介绍

随着能源资源的减少和环保主义的提高，可持续能源变得越来越必要和重要。专家预测，太阳能电池的市场需求将以每年25-30%的速度持续增长。DSC是在近几十年[1]问世的，具有成本低、加工简单等优点。DSC的原理图如图1所示。它由透明导电玻璃(TCG)、纳米结构TiO组成₂一种含有被吸收染料的电极，一种含有I^-/我_3.^-，对电极与蒸发铂在TCG。

无花果保证1．DSC原理图及工作机理

计算表明，DSC的理论转化率约为33%。然而，目前的最高效率仅为11%[2]。这通常归因于TiO中光致电子的低转移率₂(参见图1中的箭头4)，大约是10²~ 10⁰年代^－1，远低于电子和空穴的复合率。

另一方面，TiO₂电极一般由具有多孔结构的纳米晶颗粒组成，具有相当大的表面积。欧洲杯猜球平台如图2所示，TiO的表面积₂电极决定染料的吸附量，而吸附量又直接影响入射光的吸收。

无花果保证2．TiO图解₂带有吸附染料的电极。

在本研究中，TiO₂电极中使用了纳米管(tnt)。随着扩散长度的增加，tnt具有更大的比表面积和更高的电荷转移速率。欧洲杯猜球平台介绍了纳米电极的制备方法、热处理效果和光伏性能。

实验

所有化学品均为分析级，未经进一步纯化即可使用。将工业锐钛矿钛粉(3.75 g，直径:~100nm)分散在NaOH (10 M, 30 ml)水溶液中，并转移到特氟龙内壁的高压釜[3]中。蒸压釜在130℃下加热20 h，水热处理后反复沉淀利用离心力分离d，用蒸馏水洗涤至pH值接近7~8。然后过滤上述溶液，在80℃风干，得到制备的样品。最后将制备好的样品分别在450°、550°和650°C下退火1 h。

将30%以上制备的样品与70%的纳米晶TiO混合，得到水糊₂(P25, Degussa AG，德国)粉末。TiO₂通过在TCG (ITO)上沉积一层膜(厚度为~5µm)，并在450℃下热处理1 h，得到电极。使用上述电极和其他传统材料[4]组装DSC。欧洲杯足球竞彩电极在3×10中浸泡8 h^－4M溶液的敏化剂染料，RuL₂(SCN)_3.(Solaronix, L = 4,4 ' -二羧基- 2,2 ' -联吡啶)在纯乙醇中。铂溅射ITO玻璃作为对电极。在光化学电池配置中，RuL₂(SCN)_3./ TiO₂ITO玻璃上的薄膜被用在含有Pt溅射ITO玻璃和由0.04 M LiI和0.02 M乙腈碘组成的非水电解质的三明治型电池中。电解质中使用或不使用叔丁基吡啶。细胞的活性面积为0.123 cm²在500w氙灯照射30mw下进行了测试。用源计(Keithley-4200, Keithley Co. Ltd.， USA)测量了DSC的光伏性能。

采用x射线衍射分析(XRD, RIGAKU, D/Max-RB, Japan)对样品进行物相鉴定。采用透射电子显微镜(TEM, JEOL JEM-200CX, 200kv, Japan)观察样品的形貌。利用透射电镜的辅助手段——选择性区域电子衍射(SAED)对产物的晶体特征进行了评价。采用Micromeritics ASAP 2010在77k下进行氮气吸附-脱附测量，以确定Brunauer-Emmett-Teller (BET)表面积。

结果与讨论

样品的XRD分析结果不同温度下的les退火如图3所示。制备的样品主要由单斜晶H₂“透明国际”_3.O₇．450℃时，样品主要由锐钛矿TiO组成₂，带有单斜H迹₂“透明国际”_3.O₇和三斜晶系的钛₅O₉．温度越高，锐钛矿和三斜钛含量越高₅O₉越来越多地得到。随着热处理温度提高到650℃，三斜晶Ti结晶良好₅O₉和锐钛矿TiO₂没有其他相形成的。

无花果保证3.：(a)和450℃(b)、550℃(C)、650℃(d)热处理样品的XRD谱图₂“透明国际”_3.O₇；答:锐钛矿TiO₂；T: Ti₅O₉)．

图4为制备好的样品以及450°、550°和650°C热处理1 h的TEM图像。从图4 (a)及其右下角插图(HRTEM图像)可以清楚地看到，所有的TiO都是原始的₂在欧洲杯猜球平台目前的实验条件下，纳米管呈多壁开放性。其内径约为3 ~ 5 nm，外径约为8 ~ 12 nm。由图3可知，这些纳米管不是TiO₂但H₂“透明国际”_3.O₇(钛酸)。钛酸盐经450℃热处理1 h后转变为TiO₂，纳米管的外径明显增大(图4 (b))至20 nm左右。当温度提高到550°和650°C时，样品中几乎没有管状晶体，形成大量棒状和粒状晶体，棒状和粒状晶体的尺寸随着温度的升高而增大。

F搞笑保证4．(a)和450°C (b)、550°C (C)、650°C (d)热处理样品的TEM图像。

制备的BET比表面积达375.6 m²·g^－1．当样品经过热处理后，其BET表面积减小。温度越高，样品的BET比表面积越小。BET的表面积为182.5 m²·g^－1在450℃热处理后，BET比表面积最大。地表面积缩小到71.2 m²·g^－1在650°C热处理后。

如图3所示，所制备的样品为钛酸盐(H₂“透明国际”_3.O₇)但不是TiO₂， TiO₂可以通过在450°C以上热处理制备的样品得到。在450°C热处理的样品具有最大的表面积。因此，我们的DSC电极是用30%制备的样品，在450℃下热处理1 h得到的。这意味着我们使用的电极含有30%的高比表面积的tnt。

图5为带有TBP和不带有TBP的TNTs电极时DSC的典型电流-电压曲线修改。可以发现，经过TBP改性后，光电压从0.49 V增加到0.63 V，这可以从公式中得到解释。(1):

（1）

在哪里V_ocq (E_{菲r心肌梗死}）_二氧化钛和E_{R / R}^-是开路电压、氧化还原循环中转移的电荷、TiO₂和氧化还原电偶的能斯特电位(R/R^-),分别。TBP和tnt反应形成新的复合物，增加(E_{菲r心肌梗死}）_二氧化钛然后V_oc也增加了。

无花果保证5．研究了含TBP和不含TBP的tnt电极的差示扫描量热(DSC)电流电压曲线(30 mW辐照)。

光电流密度由5.8 mA·cm降低^－24.5马·厘米^－2在TBP修饰后，这可以归结为TBP分子的导电性较差。

以30% tnt为电极的DSC经TBP修饰后光能转换效率可达5.42%。实际上，当使用100% P25(不含tnt)作为TBP修饰电极时，光电流密度、光电压和转换效率均为5.5 mA·cm^－2， 0.66 V, 7.68%。添加30% tnt的DSC转化率低于未添加tnt的DSC转化率，这是由于tnt的内表面不能充分吸附染料所致。因此，进一步研究染料在TiO上的吸附过程₂．

结论

本文介绍了纳米碳化硅的制备方法和热处理效果。在130℃水热法制备了相对高比表面积的tnt，然后在450℃热处理。tnt(450°C热处理的样品)的表面积和外径为182.5 m²·g^－1分别为20nm。tnt是多壁开放式的。含30% tnt的DSC光能转换效率为5.42%。

确认

在此，作者感谢清华大学基础研究基金资助项目(JCpy2005055)的支持。

参考文献

1. B. O 'Regan和M. Grätzel，“一种基于染料敏化胶体TiO的低成本、高效率太阳能电池₂电影”，自然，353(24)(1991)737-739。
2. “利用纳米晶体染料敏化太阳能电池将太阳光转化为电能”，《光化学学报》。和Photobiol。答:化学。， 164(2004) 3-14。
3. T. Kasuga, M. Hiramatsu, A. Hoson, T. Sekino，和K. Niihara，“氧化钛纳米管的形成”，Langmuir, 14(1998) 3160-3163。
4. C. J. Barbé， F. Arendse, P. Comte, M. Jirousek, F. Lenzmann, V. Shklover and M. Grätzel，“纳米晶钛氧化物电极在光伏应用中的应用”，J. Am。陶瓷。Soc。， 80(12)(1997) 3157-3171。

详细联系方式

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清华大学
新型陶瓷与精细加工国家重点实验室
材料科学与工程系欧洲杯线上买球
北京100084年
中国

文章发表在《材料与材料加工技术进展》期刊，9[1](2007)5-8。欧洲杯足球竞彩