写的AZoM2014年12月10
匹兹堡大学斯旺森工程学院的研究人员领导了一项研究，利用新型计算机模拟来探索纳米级催化剂的功能。
金由于其体积大、化学性质不活泼，自古以来就被广泛用作首饰。在过去的三十年里，纳米金引起了人们的关注，并被证明是一种特殊的催化剂，特别是在氧化反应中。在此，我们用多尺度计算模型阐明了催化中的一个难题:实验观察到的亚纳米尺度Au团簇CO氧化催化行为的“幻数”。结果表明，负载效应(团簇电荷)、对团簇的对称诱导电子效应、催化剂重构、竞争化学路径和碳酸盐的形成是导致aun&# 8722催化行为显著差异的原因;n = 6,8,10个原子的团簇。这是亚纳米尺度催化剂的多尺度模拟第一次揭示了Au上CO氧化反应的幻数活性。
在化学反应中，铂和其他这些贵重元素很好地发挥了催化剂的作用。然而，他们可能是昂贵的和过程可能需要大量的材料。利用亚纳米级的计算模型，从金中设计出具有更好效率的廉价催化剂是可能的。
斯旺森学院化学与石油工程助理教授、该研究的首席研究员扬尼斯·姆普尔帕基斯博士说:“自古以来，黄金就被广泛用作珠宝，因为它不会被腐蚀，还能保持亮黄色。”“然而，只有少量金原子组成的亚纳米级催化剂显示出非常丰富和难以理解的化学成分，找到正确的成分需要在实验室里进行反复试验。”例如，由8个金原子组成的催化剂对氧化反应非常活跃，而由6个金原子组成的催化剂则完全不活跃。在过去的十年里，这种行为一直困扰着许多研究人员。”
Mpourmpakis博士表示，计算模型的新方法有助于减少实验室实验所需的时间和成本，并能更准确地预测使用少量材料设计出更好的催化剂的方法，从而降低成本。
一个使用铂催化剂的特征反应需要成千上万的这种金属原子。然而，如果使用金，这个过程可能只需要不到十个原子。该工艺在环境和能源领域具有巨大的应用潜力。例如，当一氧化碳和水被用来产生氢气，以及当一氧化碳在汽车尾气中转化为二氧化碳时，催化反应就发生了。
Michail Stamatakis博士是伦敦大学学院(University College London)的化学工程讲师，也是这项研究的合著者，他强调说，“我们的研究揭示了小金团簇催化行为的高度复杂性。”我们非常兴奋地揭示了催化剂上的许多相互竞争的物理化学现象，这些现象导致了特定尺寸催化剂的活性。”
Mpourmpakis博士和其他人一起进行的计算研究，旨在制定一个更高效、更低成本的更好的建模过程，以加快催化剂的设计。
“在实验室实验中，你无法详细地看到影响催化活性的物理和化学性质，但通过计算，你实际上可以“看到”它们，并减少实验的反复试验和错误，”Mpourmpakis博士解释说。“通过设计一种只有几个金属原子的有效催化剂，我们可以创造一种更可持续的方法来改善许多行业的化学反应，特别是整个能源部门。”
特拉华大学化学和生物分子工程教授Dionisios Vlachos，以及学生研究员Nima Nikbin和Natalie Austin是这项研究的其他共同作者。
英国皇家化学学会在一月的《催化科学与技术》杂志上以“亚纳米尺度的催化:一些Au原子上的复杂CO氧化化学”(DOI: 10.1039/C4CY01295J)为封面文章。欧洲杯线上买球
来源:http://www.pitt.edu/