2016年12月5日
用于光电和光子应用的半导体器件通常依赖于强激子共振。这些共振可以通过带隙工程和电子或光子结构来定制。然而，为了能够更有效地设计这些设备，对光与物质的相互作用有一个全面的了解是非常必要的。这种理解可能对未来量子器件的发展具有特别重要的意义，因为对量子态及其相互作用和相干时间的全面了解是必需的。例如，半导体相干的光控制可以在量子通信、计算机或模拟器中发挥不可或缺的作用。此外，无机纳米结构是研究更复杂的相干机制(如光合作用和光催化装置)的模型系统。
在过去的十年中，半导体纳米结构和微腔光学响应的相干控制揭示了结构和多体库仑相互作用的影响。二维相干光谱学(2DCS)就是其中一种方法，它通过使用激光脉冲序列来操纵光学响应。脉冲将相干信号传播到两个光谱维度(通常是吸收和发射频率)。这种方法使得单个共振的相干响应和共振之间的耦合可以作为单独的光谱特征来观察。例如，在量子阱(QWs)中的约束，会分裂重空穴激子和光空穴激子(由于它们的有效质量不同)，2DCS显示出耦合两个激子的特征。这一观测结果明确地证明了光子-回波瞬态振荡是由于量子阱中的相互作用(即量子干涉)而不是由于探测器中的光学干涉而产生的。QW激子的2DCS还揭示了光谱特征的均匀展宽如何与激发的记忆和多体相互作用的作用有关。然而，由于电子限制，光谱特征可能表现出不均匀的展宽，甚至可以产生应变信息，就像在体砷化镓(GaAs)中看到的那样。此外，由于2DCS是一种多脉冲相干控制方案，它还可以通过将这些信号投射到发射的辐射上来检测非辐射贡献(例如，拉曼或双量子相干)。2DCS最近也被证明是检测光子器件的强大工具。 The success of this approach is, in part, due to the separation of various quantum mechanical excitation pathways, and the sensitivity of the resulting spectral features to differing light-matter interactions.
在我们的工作中，我们使用2DCS来检测半导体微腔的相干响应。为了制备微腔，我们精确地生长了GaAs和相关III-V半导体合金的单片异质结构。如图所示1，这些结构包括窄光学腔（GaAs），其被包裹在两个分布式布拉格镜（即，铝砷/ GaAs双层）之间包裹在光学空间模式的峰值处含有indaas（铟镓砷化镓）qw。如果光学腔模式（γ）的频率与QW（x）的兴奋模式谐振，则据说系统具有零静脉。接近零静脉，腔和激子的耦合足够强烈，无法导致正常模式分裂。这是因为能量在腔和激子之间反复交换（见图1）。在这种情况下，下部和上极性谐波模式（LP和UP）部分是促进和部分光子的。与GaAs QWS中的重和光孔激子相比，Polaritons也共享相同的地面状态，但极化子是明显更轻的。然后，我们可以使用2DC来探测这两个系统之间的差异。
图1所示。基于二维相干光谱(2DCS)的承载量子阱(QW)半导体微腔的光激发。三个激光脉冲产生四波混频(FWM)信号。可以选择激发脉冲的波向量来指定无背景发射方向(左上角插图)。腔模(γ)与QW激子(X)和双激子(XX)之间的能量交换产生激子极化子(右下插入)。k一种kB.和kC分别为A、B、C脉冲的波矢量。τ:进化时间。T:混合时间。t:发射时间。
数字1显示三个脉冲冲击微腔的一侧。脉冲A、B和C用波矢量k排列一种kB.和kC这样发射出来的四波混频在没有入射脉冲传输的情况下沿一个方向衍射。每个脉冲都有可控的延迟时间(即A和B之间的演化时间τ和B和c之间的混合时间T)在T不变的情况下，通过采集变换τ时的FWM发射光谱(即发射能量)，得到2DCS光谱。
在我们的结果中，2DCS表现出两种吸收和发射能量相等的光谱特征，在对角线和非对角线特征上:见图2．对角线特征对应于单个共振的作用内相干，而非对角线特征对应于量子干涉导致的共振之间的相互作用。在零失谐时，LP和UP对角线模的线形几乎相同，表明腔态和激子态之间存在强烈的混合。
在微腔的晶片上，腔宽有轻微的空间梯度，腔模的能量随着腔变薄而增加。因此，可以通过在样品上平移脉冲来调整腔模式。因此，我们可以使腔模与激子模失谐。数字2显示了2DCS失谐依赖，其中光谱特征遵循极化子反交叉行为。在远离零失谐时，一种极化子模式更激子化，另一种更光子化。因此，我们发现2DCS的振幅和对角线特征的线形状不再相同。此外，相关的非对角线特征对极化子模式与发生耦合的局域电子环境之间的耦合极其敏感。我们观察到，当低极化子分支穿过双激子共振时，极化子耦合特征的相对振幅在正失谐时交换。由于激极子是系统的单激发态，双激子是双激发态，这种行为类似于超冷原子中的费什巴赫共振。因此，激子极化子可以用来进一步模拟原子间的相互作用，特别是在玻色子凝聚存在的情况下。
图2。激动静脉（δ）的激子 - 极性恒星，通过2DC获得。当腔模式具有比激子模式的能量较低时发生负静脉。在非零静脉静脉中，观察到激子（X），Biexciton（XX）和腔（γ）模式。在接近零静脉静脉中，对角线和上极偏光的模式的线宽和幅度分别是几乎相同的。截止对角线耦合共振（UP-LP和LP）对两个状态之间的相互作用和系统中的其他状态敏感。
总之，我们已经表明，2DC可以对光子器件中量子现象的行为提供显着的见解。相干时间将是在量子制度中操作的光子器件的关键参数之一。相干工艺取决于激励条件和内部电子结构。此外，很少和许多身体互动的作用不能忽视。实际上，如果材料系统和任何相关的励磁方案是合理设计的，这些交互可用于使其操作受益。我们已经达到了使用多维相干光谱的原子蒸汽的相互作用参数的完全测量。这种方法允许原位知识，其能够实现物理或化学系统的确定性相干控制。我们希望克服的立即挑战是确定固体和异质结构中的相干响应，以及基于激子的设备中的电磁场的影响。这种调查进入激子，Biexcitons和Exciton-Polariton中具有两维或高度的相干光谱的激光镜，将塑造各种未来技术的设计和操作。
来源:http://spie.org/