研究揭示了“氧海绵”发挥“氢海绵”功能的潜力

能源部的研究人员橡树岭国家实验室他们的同事发现了一个事实，“氧气海绵”——一种用于汽车排气系统的可靠催化剂，具有从空气中提取氧气并将其储存以备将来氧化反应之用的能力——也可以用作“氢海绵”。他们通过采用正确的工具获得了这种洞察力。

该研究成果已发表在《美国化学学会杂志》上，并为开发高效的选择性加氢反应催化剂打开了大门。选择性加氢在合成有价值的化学物质方面非常重要，比如选择性地将三键烃类(称为炔烃)转化为双键烯烃，而双键烯烃是生产燃料、塑料和其他商业产品的基础材料。欧洲杯足球竞彩

了解氢分子如何与氧化铈相互作用[氧化铈，CeO_2.]然而，这是一个巨大的挑战，因为没有常规技术可以“看到”轻氢原子。我们转向非弹性中子光谱学，一种对氢非常敏感的技术。

吴自力，化学家，ORNL

在ORNL的散裂中子源（SNS）——美国能源部科学用户设施办公室——一束名为VISION的中子束研究了原子相互作用产生的欧洲杯线上买球振动信号，并产生了解释这些信号的光谱。“由于中子光谱法具有较大的中子散射截面，因此可以“看到”氢，因此在光学光谱技术失败的情况下取得了成功，并首次在氧化铈催化剂的表面和本体上直接观察到氢化铈”吴说。

在车辆发动机的情况下，氧气是需要燃烧碳氢燃料。产生的废气包括未燃烧的碳氢化合物和有害的一氧化碳。在催化转化器内部，铈氧化物(催化剂)从空气中提取氧气，并将其与碳氢化合物和一氧化碳结合，将它们转化为二氧化碳，这是无害的。

铈氧化物具有从空气中提取氧气和氢气的能力，这一发现有利于控制它，以便不仅催化导致电子获得(即反应物的“还原”)的反应，而且还催化导致电子损失(即“氧化”)的反应。

研究人员假设了两个机理来阐明分子氢与氧化铈的反应。根据一种机理，两个氢原子与氧原子结合，在表面合成相同的产物——两个羟基化学基团，或称羟基。另一种机制表明，其中一个氢原子与一个氧原子结合，生成OH基团，而另一个氢原子与一个铈原子结合，生成铈氢化物(CeH)。第一种机制被称为“均溶”，第二种被称为“异溶”。

在氧化铈上未见过异溶反应.理论预测是一种杂化反应，但没有实验证明.

自力吴,C半分解有机土,ORNL

在纳米相材料科学中心(CNMS)(美国能源部科学用户设施欧洲杯足球竞彩办公室欧洲杯线上买球在ORNL)，该团队合成了纳米级晶体氧化铈棒，具有明确的表面结构，以实现对催化反应的深入了解，这可能是具有挑战性的商业，通常是球形的氧化铈颗粒。欧洲杯猜球平台

纳米尺度的棒使研究人员能够区分氢在整体和氢在表面，在那里催化应该发生。在氧化铈的表面和大块中首次发现氢化物具有重大意义，因为它证明了大块材料也可以参与化学反应。

此外，在CNMS，Wu和Guo Shiou-Foo采用拉曼光谱和红外光谱进行了原位实验，其中包括散射光子形成光谱，提供原子振动的“指纹”。遗憾的是，这种光学方法“看到”的只是振动的氧-氢键，或是氧-氢键之间的拉伸。他们无法观察到氧化铈上的氢化物种类。

为了直接观察氢相互作用，研究小组必须利用SNS，其中郑永强、卢克·达曼和阿尼巴尔·拉米雷斯·库斯塔进行了非弹性中子散射。同时，来自勘萨斯大学的Franklin Tao、Luan Nguyen和萧艳张使用环境压力X射线光电子能谱技术来鉴定氧化铈的氧化状态，这是推导该机制的一个非常关键的因素。

此外，Cheng在田纳西大学Ariana Beste的帮助下，开发了基于理论的中子振动谱模拟，并将其与实验观测结果进行了比较。这一合作对深入了解氧化铈基催化剂与分子氢之间的反应起到了至关重要的作用。

本中子研究采用VISION研究催化剂中氢化物的性质。未来的研究将涉及使用另一条称为NOMAD的光束线来确定催化剂中本体和表面氢化物的精确结构，例如，氧空位是否会在本体中形成通道，以允许氢进入并刺激氢化物的进一步形成。

一个重要的事实是，该团队将利用NOMAD的潜力来测量有利于化学反应发生的温度下的衍射图案。通过加入碳氢化合物，研究人员将调查和发掘在氢化反应中，表面氢化物对体氢化物的催化作用。

所获得的知识将有助于开发更高效的铈基催化剂，用于一系列应用。

论文题目为“直接中子光谱法观察氧化铈催化剂上的铈氢化物”。

这项研究得到了能源部科学办公室的支持。ORNL的实验室指导研究和开发计划提供了计算资源。欧洲杯线上买球