2017年12月1日
甲烷是天然气的主要成分。在低温下将这种化合物直接氧化成甲醇，传统上是一种圣杯。
现在，一个由塔夫茨大学化学工程师们发现了一种新的方法，通过使用廉价的分子氧和多相催化剂来实现这一点。这项研究的结果已经发表在杂志上，自然.
合成的Rh-ZSM-5的像差校正HAADF/STEM图像。单个铑阳离子以白色圈起，并采用拟议的结构球棒模型。（劳伦斯F.阿拉德，合著者和橡树岭国家实验室研究员）
甲醇是生产化学品的主要原料。其中一些化学品用于制造油漆、胶合板和塑料等多种产品。此外，甲醇可以用作车辆燃料，也可以进行改造，为燃料电池制造高级氢气。
在目前的方法中，甲醇是由煤或甲烷衍生的合成气生产的，但这是一个多步骤的过程，因此在小规模应用中效率和成本效益都不高。根据美国能源信息管理局（U.S.Energy Information Administration）的数据，每年从油井排放的甲烷占天然气的2100亿立方英尺。
在此期间，水力压裂（也称为水力压裂）的发展以及由此产生的以甲烷为主要成分的页岩气的使用大大增加了美国的天然气供应，并加速了将甲烷转化为更有价值化学品的愿望，如通过羰基化转化为乙酸或氧化转化为甲醇。
因此，研究人员一直在寻求更便宜和更有效的方法，以将甲烷转化为在温和条件下使用低成本的分子氧，I，例如，使用相当低的压力和温度。这提供了巨大的潜在利益。早些时候在2000年，低价页岩气体的可用性仅占美国天然气供应的1％，但今天它占60％以上。
塔夫茨领导的研究小组发现，分子氧和一氧化碳可用于直接将甲烷转化为甲醇，这种转化是由支撑的单核二羰基铑物种催化的，该物种固定在沸石的内孔壁上，或在温度下悬浮在水中的二氧化钛载体表面（110至150°C）和温和压力（20至30巴）。
乙酸也通过相同的催化剂通过另一种反应方案制备，其中甲醇不作为中间体。一氧化碳对非均相催化反应很重要。通过适当地控制操作条件，可以将反应调节至乙酸或甲醇，特别是载体的酸度。研究发现，即使在反应很多小时后，水中催化剂也没有浸出。
Maria Flytzani-Stephanopoulos, Ph.D., the paper’s senior author, a Distinguished Professor and the Robert and Marcy Haber Endowed Professor in Energy Sustainability in the School of Engineering at Tufts University, stated that the team was quite surprised to find that for methanol production carbon monoxide has to be used in the gas mixture.
我们认为这是由于保留了羰基化的活性中心， 一世有趣的是，我们的催化剂不会使甲醇羰基化。相反，它将甲烷直接羰基化为乙酸，这是一个最令人兴奋的发现.尽管需要进行更多的研究，但我们感到鼓舞的是，该工艺有望进一步发展。它不仅可以有效地直接从甲烷中生产甲醇和乙酸，而且可以比现有工艺更节能、更环保.
Maria Flytzani Stephanopoulos博士，论文的资深作者、杰出教授以及塔夫茨大学工程学院能源可持续性教授Robert和Marcy Haber
论文的第一作者——博士后研究员Shan Jun和博士生Li Mengwei——使用相对简单的合成程序制备了负载型铑催化剂。铑物种的原子分散是工作的主要重点，这是通过沸石载体上的独特热处理程序和锚固件实现的在紫外光照射下，在还原二氧化钛上还原铑前体物种。Shan告知需要铑原子状态来触发反应。
Lawrence F.Allard博士是该论文的合著者，也是橡树岭国家实验室杰出的研究人员。他补充说，畸变校正电子显微镜在支持这项研究方面至关重要。
“单原子色散的“直接”成像与更标准的“间接”化学和光谱方法相结合，是这些研究取得如此成功的强大能力组合亚拉德说。
Flytzani Stephanopoulos是化学与生物工程系塔夫茨纳米催化与能源实验室的负责人，该实验室致力于探索创新的催化剂材料，以生产“绿色”催化剂化学品和氢气。她的实验室开展了开创性的工作，展示了在燃料加工、增值化学品和商品生产的目标反应中使用多相单金属原子催化剂，减少了碳足迹，提高了产量，同时以可持续和更高效的方式利用贵金属.欧洲杯足球竞彩
除了来自Ornl的Allard和来自化学和生物工程系的塔夫茨研究人员，苏格尼克李，博士学位，博士，普通国家实验室的纸张和员工科学家的另一个合作者，有助于X射线吸收光谱（Xas)work that was utilized to reveal the catalysts’ structural state.
该研究得到了美国能源部（DOE）/ ARPA-E计划的支持。XAS研究使用了先进的光子源的资源，这是由Argonne National实验室为Doe Scient办公室运营的DOE科学用户设施。欧洲杯线上买球橡树岭国家实验室的像差矫正电子显微镜由DOE，能源效率和可再生能源，汽车技术办公室和推进材料方案赞助。欧洲杯足球竞彩橡树岭国家实验室的畸变电子显微镜由能效和可再生能源的DOE办事处赞助，车辆技术办公室的推进材料计划。欧洲杯足球竞彩