新型多催化剂体系将CO2高选择性转化为甲醇

将二氧化碳转化为甲醇是一种潜在的可再生替代燃料,这为同时形成替代燃料和减少二氧化碳排放提供了机会。

受自然发生过程的启发,波士顿学院的一个化学家团队使用了一种多催化剂系统,在最低温度下将二氧化碳转化为甲醇,具有很高的活性和选择性,研究人员在最近的网络版杂志上报道化学

该研究报告的主要作者、波士顿大学化学副教授Jeffery Byers和Frank tssung表示,该团队的发现是通过在一个单一系统中安装多个催化剂而实现的,该系统构建在海绵状多孔晶体材料中,称为金属有机框架。

在海绵的支撑下,不同的催化剂协同工作。他们报告说,如果不以这种方式分离催化活性物质,反应就不会进行,也不会得到任何产物。

宋教授说,该团队的灵感来自于细胞中的生物机制,这种机制高效地利用了多组分化学反应。

该团队采用了主-客体化学的催化剂分离方法,将“客体”分子封装在“主体”材料中,形成一种新的化合物,以便将二氧化碳转化为甲醇。该方法受到自然界多组分催化转化的启发,将温室气体转化为可再生燃料,同时避免对单一物种的高催化需求。

“我们通过将一种或多种催化剂封装在金属-有机框架中,并将产生的主客体结构与另一种过渡金属配合物串联在催化中实现了这一点,”Tsung说。

Byers说,该团队包括研究生Thomas M. Rayder和本科生Enric H. Adillon,他们着手确定是否能够开发一种方法,将不兼容的催化剂集成在一起,以便在低温下高选择性地将二氧化碳转化为甲醇。

具体来说,他们想要找出这种方法与目前基于过渡金属络合物的二氧化碳转化为甲醇的先进系统相比是否有特定的优势。

“将多个过渡金属配合物催化剂放置在系统中正确的位置对反应翻转至关重要。”拜尔斯说。“同时,将这些催化剂封装后,可以在多组分催化系统中循环使用。”

研究人员说,这些特性使多组分催化剂结构更具有工业相关性,这可能为碳中性燃料经济铺平道路。

除了通过封装催化剂实现位点隔离,从而提高催化剂的活性和可回收性,该团队还发现了催化剂的自催化特性,使反应无需大量添加剂即可进行。

之前的大多数类似反应的报告使用了大量的添加剂,但该团队的方法避免了这种必要性,它是第一次在与能量相关的反应中使用二氧化碳,Tsung说。

团队计划进一步研究封装方法和金属有机框架的模块化,以加深对多组分体系的理解,进一步优化它,并通过形成新的主-客体结构获得新的、未探索的反应活性,Tsung说。

来源:https://www.bc.edu/

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