7月9日2021年
工业酶催化的两个主要挑战是在工业催化中恶劣条件下酶催化的化学反应类型数量有限。
迫切需要将酶催化扩大到较大的底物范围和更大的化学反应,并迫切需要调整酶分子周围的微环境以实现高酶性能。
最近,由Tsinghua大学的Jun GE教授领导的一支研究团队,使用从头开始的方法综合了可以解决这两个挑战的混合酶催化剂,并讨论了结构功能关系,以揭示设计混合动力的原理,从而审查了他们的努力。酶催化剂。结果发表在中国催化杂志。
2012年,他们首先报道了一种准备酶 - 丝晶复合材料的共沉淀方法。共沉淀法是一般用于制备具有各种无机晶体(包括MOF)的杂化酶催化剂。2014年,他们首先提出了一种直接合成蛋白质包裹的MOF的共沉淀策略。合成酶MOF复合材料的共沉淀策略被广泛用于不同类型的MOF,酶,蛋白质,DNA,siRNA,抗体,抗体甚至细胞。讨论了在MOF的密闭环境中增强活性和稳定性的机制。除此之外,他们还构建了多烯酶-MOF复合材料,以增强牢固的支架中的级联反应,并开发了一种粗粒,基于粒子的模型,以了解活动的起源。
当酶底物具有相对较高的分子量时,通常会损害孔径有限的MOF酶的明显活性。通过在MOF基质中引入缺陷以产生较大的孔,可以缓解扩散限制。因此,他们开发了在共沉淀过程中将缺陷引入MOF的方法。可以合成MOFS前体的浓度,甚至是无定形的MOF。这些缺陷在复合材料中产生了中孔,促进底物进入封装酶并改善了明显的酶活性。对缺陷产生的机制进行了彻底的研究和理解。
此外,小的无机晶体可以在酶表面的狭窄环境中原位生长,而不是酶封装,以结合酶促催化和化学催化。他们演示了如何构建酶 - 金属杂交催化剂,以有效地结合酶催化和金属簇催化。单个脂肪酶 - 聚合物偶联物作为密闭纳米反应器用于原位生成PD纳米颗粒/簇/簇来完成胺的化学酶动力学分辨率(DKR)。欧洲杯猜球平台观察到PD纳米颗粒的不同尺寸依赖性活性。欧洲杯猜球平台实验和模拟表明,PD的氧化状态的工程在杂交催化剂中PD活性中起重要作用。这种构建酶 - 金属混合催化剂的策略在酶促和金属催化活性之间具有出色的兼容性,从而导致化学工业中许多潜在的应用。
这项工作得到了北京自然科学基金会(JQ18006),中国国家关键研发计划(2016YFA020欧洲杯线上买球4300)和中国国家自然科学基金会(21622603,21878174,21911540467)的支持。
资源:https://english.cas.cn/