利用光谱和寿命共聚焦光致发光制图技术在VACNT钙钛矿太阳能电池中的成像电荷提取

卤化物钙钛矿太阳能电池是由于Perovskite的有吸引力的研究兴趣的主题;高载波迁移率，大吸收系数，可调带隙和长载波扩散长度。任何太阳能电池设计中的挑战之一就是如何将电荷载波能够有效地从设备中脱离。为了辅助电荷提取，电子和空穴提取层常规地纳入装置堆叠中。

被研究作为空穴提取层的一个有希望的材料是垂直对齐的碳纳米管（疫污）。A solar cell stack incorporating VACNTs as the hole extraction layer is shown in Figure 1. The VACNTs are grown in a grid pattern of ‘towers’ atop the ITO electrode in order to achieve improved charge extraction while maintaining high optical transmission through the ITO/VACNTs.

光致发光(PL)与钙钛矿中载流子的数量成正比，因此对电荷转移到相邻层敏感。这使得基于PL的技术对于研究新的提取层的性能非常有价值。在本应用笔记中，空穴转移到VACNT基空穴提取层的图像是使用爱丁堡仪器RMS1000共焦拉曼和PL显微镜的稳态和时间分辨共焦PL显微术。

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使用光 - 热化学气相沉积（PTCVD）和一层混合卤化物CS在ITO涂覆的玻璃基板上生长一系列VACT塔_0.05足总_0.79马_0．16PBI._2．4布尔_0.6钙钛矿被旋涂在上面。样品制作的完整细节可以在以前的出版物中找到。¹使用双面胶带将基板安装在显微镜滑块上，然后将其固定到RMS1000辅助拉曼和PL显微镜的电动级。RMS1000配备了532nm CW激光器，用于光谱采集，用于时间分配的EPL-450 PicoSecond脉冲二极管激光器，600 Gr / mm衍射光栅，后照明CCD相机，时间相关的单光子计数（TCSPC）寿命电子和高速PMT寿命检测器。

图2。RMS1000共焦拉曼和PL显微镜。图像信用：爱丁堡仪器

光谱光致发光映射

为了观察从Perovskite进入Vacnt塔的空穴转移，使用PL强度映射成像ITO / VACT / PEROVSKITE样品的表面。图3A中示出了待映射的500μm×500μm区域的500μm×500μm区域的反射暗场图像。可以在钙钛矿层下方看到Vacnt塔阵列。使用532nm激光器获取100×100点（5μm分辨率）PL MAP，用于使用532nm激光器，用于使用600 GR / mm衍射光栅和RMS1000的CCD相机在每个点记录PL光谱。计算每个PL光谱的集成强度以创建图3B中所示的PL强度图。

图3。ITO/VACANT/钙钛矿表面成像使用(a)宽视场暗场照明，(b)共焦PL强度映射。如图(c)所示为PL地图上点1和点2处提取的光谱

PL图显示的是，P1强度在Vacnt塔顶上降低，该塔的塔在钙钛矿进入空穴中。对于PL发生，钙钛矿中的光生电子和孔必须重组。进入空穴的空穴传递将抑制钙钛矿层内的电子空穴重组并降低PL。来自具有和不具有疫苗的区域的提取的PL光谱显示在图3C中，其中可以看到强度的降低和光谱形状的变化。

一生的光致发光映射

PL强度图提供了孔洞转移到VACNT塔的有力证据，然而，它不是PL强度降低的唯一潜在原因。例如，在VACNTs的顶部沉积一层更薄的钙钛矿层会显示出类似的响应。RMS1000可以配备脉冲激光源和时间相关的单光子计数(TCSPC)电子学，用于PL寿命映射。这为光谱PL映射提供了补充信息，并被用作确认空穴转移正在发生的测量。

为了获取PL寿命图，样品用450nm脉冲二极管激光器（EPL-450）和使用TCSPC测量的PL寿命与RMS1000的高速PMT寿命检测器一起测量。在样品的150μm×150μm面积上获得60×60 pl衰减，得到2.5μm分辨率的寿命图。使用弧形，PL衰减适合三分指数模型（EQ.1）^®RMS1000的软件和所计算的组件的强度加权平均寿命（EQ.2），以创建图4A所示的寿命映射。

PL寿命图表明，当疫污下方的钙钛质下方时，Perovskite的平均PL寿命从〜100ns到〜60 ns下降。在图4B中示出了具有和不具有空气的位置的PL衰变，突出了所需的配件的多指数性质。Vacnt塔顶上的平均寿命的减少提供了支持证据，该证据确实发生了进入空穴的空穴转移，因为孔传递是缩短PL寿命的额外快速缺失途径。

图4。钙钛矿样品的PL寿命图谱。(a)钙钛矿表面的平均PL寿命图和(b)提取的PL衰减(点)和三组分指数拟合(实线)。图像信用：爱丁堡仪器

结论

使用RMS1000共焦拉曼和PL显微镜研究了用于钙钛矿太阳能电池的VACNT空穴提取层的电荷提取性能。RMS1000可以获取半导体样本的光谱和寿命图，并且使用两个PL映射模式的组合确认了孔的空穴传递到空穴中。共聚焦PL显微镜是用于在佩罗夫斯基特太阳能电池中的微观尺寸上可视化电荷提取的理想工具，以便继续优化细胞性能。

致谢

我们感谢维多利亚·弗格森博士从萨里大学纳米电子学院提供本应用笔记中使用的钙钛矿样本。

参考

1. Ferguson, B. Li, M. O. Tas, T. Webb, M. T. Sajjad, S. A. J. Thomson, Z. Wu, Y. Shen, G. Shao, J. V. Anguita, S. R. P. Silva, W. Zhang, Direct Growth of Vertically Aligned Carbon Nanotubes onto Transparent Conductive Oxide Glass for Enhanced Charge Extraction in Perovskite Solar Cells,adv。母娘。界面7.2020, 2001121

来源：https://www.edinst.com/us/imaging-charge-extraction-in-vacnt-perovskite-solar-cells-using-spectral-and-lifeTime-confocal-photoluminescence-mapping/