2021年8月18日Alex Smith评论
冰无处不在，极大地影响着人类的日常生活，影响着交通、气候变化、能源消耗等方面。更好地了解冰的形成过程可以降低冰川融化和海平面上升的速度，并减轻其他关键的环境问题。
外来表面上的冰成核可以通过一步(洋红色箭头)和两步(橙色箭头)途径进行，这是由六边形(绿色球体)和菱形(紫色球体)冰结构的平衡协同熵效应促进的。图片来源:香港科技大学欧洲杯线上买球
冰的形成主要是由核的增长引起的冰成核所控制的。这使得科学家们投入了更多的工作来了解成核过程背后的动力学和热力学。
冰成核可以以两种不同的方式发生:在固体材料表面不均匀地形成冰，或在体积较大的水中均匀地形成冰。在此背景下，非均质冰成核(HIN)是地球上冰形成的主要过程。然而，与均匀冰成核不同，HIN中发生的水-表面相互作用使成核过程对表面性质敏感。
理解表面影响成核过程的方式是有效预测和调节结晶过程的可靠方法。
根据热力学框架确定成核动力学的一般模型，称为经典成核理论(CNT)，提出在结晶过程发生之前，水分子必须形成临界大小的冰核。
临界冰核的形成与一个自由能垒有关，必须克服这个自由能垒才能促使额外的冰生长。然而，多年的模拟和实验发现，碳纳米管往往不足以解释一些复杂的成核过程。同时，对碳纳米管进行了深入的讨论，并提出了非经典成核理论。
与CNT不同，CNT涉及克服单个自由能垒，非经典成核理论提出成核过程包括由多个自由能垒隔离的两个或多个能级。
非经典成核似乎是一个更可持续的模型，但非经典成核过程中的原子过程和结构演化不是很熟悉。这很难通过实验方法来解开。
第一次，一个研究小组香港科技大学欧洲杯线上买球(科大)，由化学系黄旭辉教授领导，结合马尔科夫状态模型(mms)和转移路径理论(TPT)解释HIN的整体路径。化学分子的长时间尺度动力学模型和TPT解释了罕见事件的反应途径。
msm追踪无序冰混合物的中间状态，并将平行路径(经典与非经典)进行比较。这一优势使研究人员能够揭示这两种途径和非经典成核过程共存的基本机制。
科学家们证明，无序的冰混合稳定了临界核，并使非经典成核途径和经典成核途径一样容易接近。在这里，临界核主要由势能占优势的冰组成。
研究人员还发现，在高温下，成核过程选择继续通过经典路径，因为势能贡献，使经典路径保持。
我们的工作不仅揭示了非经典成核过程的机制，同时也证明了mms和TPT的结合为研究冰成核过程的结构演化提供了一个强有力的框架．
黄旭辉，香港科技大学化学系系主任及教授欧洲杯线上买球
”更重要的是，该方法可以推广到其他具有挑战性的晶体成核过程，这将为科学家试图预测和控制结晶过程打开新的大门,”黄补充道。
这项研究的第一作者是李楚博士，他是香港科技大学的长期成员，完成了博士学位，目前在香港科技大学进行博士后培训。
期刊引用:
李,C。等．(2021)非经典和非经典冰成核竞争的温度依赖动力学途径。自然通讯．doi.org/10.1038/s41467 - 021 - 25267 - 2．
来源:https://hkust.edu.hk/home