将二氧化碳(有限公司2)和乙烷-;充分利用组件的天然气——;到我们需要的东西将会是一个好方法把一种强效温室气体和一个未使用的水库的碳氢化合物。但驾驶这样的反应特别对所需产品或另一个可能是一个挑战。发现潜在的原则,确定催化剂的行为;使反应物的化学“交易撮合者”在一起,,可以提供更多的选择性反应的关键。
在最近发表的一项研究美国化学学会杂志》上,化学家从美国能源部布鲁克海文国家实验室,哥伦比亚大学和宾厄姆顿大学描述为一组特性,确定选择性催化反应:改变有限公司2和乙烷(C2H6)成合成气(用于发电或制造液体燃料),另外,乙烯(一个构建块进行油漆、塑料、和其他聚合物)。
“这两种途径都有价值,但你希望能够驱动反应选择性的一个或另一个更容易和更经济提取所需的产品,”陈京广说,一个化学家共同任命布鲁克海文和哥伦比亚领导这项研究。“我们试图找出关键的催化原理,使其选择这样或那样的途径,认为这些原则可以指导催化剂的设计一个更广泛的反应。”
发现关键原则,研究小组进行了一系列的详细研究双金属催化剂——(两个金属);使用不同的金属搭配钯。对于每一个组合,他们研究如何测量金属聚在一起,在反应过程中,反应物和生成物的变化。
他们还研究了催化剂的原子结构和电子性质使用强大的国家同步x射线光源II (NSLS-II)和先进的光子源;两个能源部科学办公室用户设施布鲁克海文和阿贡国家实验室,分别。欧洲杯线上买球
和他们跑计算模型研究使用计算机集群布鲁克海文功能纳米材料和超级计算机中心的国家能源研究科学计算中心在美国能源部劳伦斯伯克利国家实验室的;两个能源部科学办公室用户设备。欧洲杯足球竞彩欧洲杯线上买球
建模的研究使用密度泛函理论(DFT)预测的原子排列组成的催化剂的变化随着反应的进行,基于诸如之间的结合能不同的原子和能量需要打破和重塑化学键。
“对理论和实验,我们不仅看的催化剂样品,因为他们最初准备,但也是他们经历阶段转换反应期间,“萍Liu表示,专家DFT计算催化反应和结构组的布鲁克海文实验室的化学部门。
“当我们把两种金属放在一起,”陈解释说,“他们呆在一个我们称之为散装合金结构。但是在反应条件下,当你使催化剂有限公司2和乙烷,这些金属开始移动。这就是为什么像NSLS-II同步加速器是至关重要的,因为高强度光子源允许我们测量的电子和物理结构活跃的站点在反应条件下,“他说。
“技术——之间的强相互作用,包括控制催化合成、synchrotron-based表征研究,动态测量,和理论建模——;至关重要在这项研究中,“刘说。
陈表示同意。“没有任何一个这些技术,我们就不会得出我们的结论。我们只能做这个国家实验室设置有设施和专业技能在所有这些领域,“他说。
所以,这些结论是什么,发现两个关键原则,或描述符,决定是否以及如何金属原子移动,以及这些变化如何驱动反应选择性。
形成的关键原则是:1)“能量”的双金属催化剂;两个金属是多么紧密地绑定在一起,和2)之间的结合能催化剂和氧释放有限公司2在反应。
如果两个金属强烈联系在一起(例如,当搭配钴钯),催化剂不会结合释放氧气和仍将是一种合金,如的上半部分插图所示。这种催化安排有利于碳碳键的断裂,有选择地改变有限公司2和乙烷为一氧化碳和氢气,;合成气的组件。
但如果释放氧的催化剂的亲和力是强大到足以克服地层能量的合金;钯配合铟-一样,搭配金属将氧化催化剂的表面形成一个壳。配置支持碳氢键断裂,驱动生产乙烯的途径。
其他科学家们搭配金属钯介于这两个极端之间。科学家使用完整的数据集提取两个关键原则。
“通过使用描述符我们已经确定了,现在我们可以帮助指导催化剂的设计途径——;合成气或乙烯,”陈先生说。
此外,正如刘指出的那样,“这些都是通用描述符,这意味着他们不仅适用于一个或两个特定的催化剂。我们的实验和理论证明这种方法适合palladium-based催化剂。我们认为可以延长其他双金属催化剂,这是我们在未来会看。
振华谢Xuelong王(布鲁克海文实验室)和刘晓波陈(宾厄姆顿)在本研究更多的合作者。这项工作是由美国能源部科学办公室(BES)。欧洲杯线上买球
来源:https://www.bnl.gov/