许多驱动我们的现代世界的催化反应发生在一个原子黑盒子。科学家们知道的所有组件进入一个反应,而不是他们如何在原子层面交互。
了解催化反应的反应途径和动力学在原子尺度是至关重要的设计更加节能和可持续的化学生产的催化剂,尤其是复合催化剂不断变化的表面结构。
在最近的一篇论文中,研究人员从哈佛大学约翰·a·保尔森工程和应用科学学院(海洋),与石溪大学的研究人员合作,宾夕法尼亚大学,加州大学洛杉矶,哥伦比亚大学和佛罗里达大学,黑盒进行了详细了解,第一次进欧洲杯线上买球化结构在原子尺度的复合催化剂。
研究完成的一部分集成中尺度可持续催化体系结构(IMASC),能源前沿研究中心由美国能源部资助,总部在哈佛。这是发表在自然通讯。
“我们的多管齐下的策略结合反应性测量,机器learning-enabled光谱分析,和动力学建模来解决一个长期存在的挑战在催化领域;我们如何理解复杂和动态的合金催化剂的活性结构在原子层面上,“鲍里斯Kozinsky说托马斯·d·卡伯特计算材料科学副教授海洋和共同通讯作者的论文。欧洲杯足球竞彩欧洲杯线上买球“这项研究让我们进步的催化剂设计超出了试错的方法。”
该团队使用一个包含小集群的钯复合催化剂原子与大的金原子浓度混合粒子直径约5纳米。欧洲杯猜球平台在这些催化剂,表面化学反应发生钯的小岛。这类催化剂是有前途的,因为它是许多化学反应高活性和选择性但很难观察到由于钯的集群包含只有几个原子。
“三维结构和成分的活性钯集群不能确定直接成像,因为实验工具我们不能提供足够的分辨率,”Anatoly弗仑克尔说,石溪分校材料科学与化学工程教授和共同通讯作者欧洲杯足球竞彩论文的。欧洲杯线上买球”相反,我们训练了一个人工神经网络寻找这样一个结构的属性,如债券的数量和类型,从x射线光谱敏感。”
研究人员使用x射线能谱分析和机器学习来缩小潜在的原子结构,然后使用第一原理计算模型基于这些结构的反应,发现原子结构,会导致观察到的催化反应。
“我们发现了一种co-refine结构模型与实验表征和理论输入反应建模、即兴重复了彼此的位置在一个反馈回路,”尼古拉斯·玛塞拉说,最近的一个博士学位石溪的材料科学和化学工程系,伊利诺伊大学的博士后,和论文的第一作者。欧洲杯足球竞彩欧洲杯线上买球
“我们的多学科方法大大缩小了大型空间构型,使活性部位的精确识别,可以应用到更复杂的反应,”Kozinsky说。“它带给我们更近一步实现更节能和可持续的催化过程的应用范围,从制造业的材料对制药行业环境保护。”欧洲杯足球竞彩
这项研究是由锦秀Lim,安娜·m·Płonka乔治燕,卡梅伦j·欧文,杰西·e·s·范德胡芬,亚历山大·c·Foucher Hio通颜,史蒂文•b .托里西菜馆梅Marinkovic,埃里克·a .止住血,杰森·f·韦弗,乔安娜Aizenberg和菲利普Sautet。它的部分支持由美国能源部科学办公室,办公室的基本能源科学奖项。欧洲杯线上买球DE-SC0012573。
来源:https://www.seas.harvard.edu/