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新发现的Cd /二氧化钛催化剂使高度选择性二氧化碳加氢甲醇

二氧化碳捕获和利用率(情事属实者)使用可再生能源是一种有效的方式来达到碳中和,因此吸引了越来越多的来自世界各地工业和学术界的关注。

一个有前途的途径有限公司2利用甲醇生产(有限公司2+ 3 h2→CH3哦+ H2O)以来,甲醇可以作为容易运输燃料,H2存储分子,或前体生产烯烃和芳烃。异构催化剂通常用于有限公司2加氢甲醇采用固定床反应器,它能够扩大工业应用。直到现在,CuZnO催化剂已广泛调查有限公司2甲醇加氢。然而,甲醇选择性报道到目前为止几乎没有超过60%在最佳操作条件下,由于竞争反应,如反向水气交换反应(RWGS)。此外,铜元素通常患有失活催化剂烧结造成的。因此,近年来non-Cu催化剂——吸引了越来越多的关注。

最近,李教授领导的研究团队可以从大连化学物理研究所,中国科学院,中国发现了一个集群基于Cd / TiO Cd欧洲杯线上买球2催化剂,显示81%甲醇选择性有限公司2转换的15.8%,而使CH4在5 MPa在0.7%以下。Cd / TiO的TOF甲醇形成2催化剂是43摩尔·摩尔活跃的金属1·h1290年,在2 MPaoC和24000毫升·g1·h1,这是26倍的CuZnO ZnO-ZrO催化剂的4倍2在各自的优化条件下催化剂。研究结果发表在中国日报的催化(DOI: 10.1016 / s1872 - 2067 (21) 63907 - 4)。

Cd / TiO2催化剂是由使用TiO湿浸渍2支持。活性和选择性增加增加的Cd光盘加载和达到最大值3.5%。进一步增加光盘加载从3.5%到7%就会导致轻微的活动和选择性降低。3.5%的cd / TiO2展览81%甲醇催化剂选择性和15.8%的公司2转换下5 MPa,展品甲醇产量的6.7% (X(有限公司2)= 9.4%,年代(CH3哦)= 71%),这是接近热力学平衡条件下2 MPa, 290oC。

结构特征表明,光盘Cd / TiO种类的0.35%2催化剂是自动分散孤立的Cd TiO的网站2。cd / TiO 3.5%2催化剂,事实上除了集群出现孤立的Cd网站。当Cd装载进一步增加到7%,纳米级粒子除了观察到Cd集群和孤立的Cd网站。欧洲杯猜球平台在反应中,这些Cd物种的氧化态+ 2 Cd / TiO 0.35%2和3.5%的Cd / TiO2、Cd物种减少为7%的Cd / TiO金属状态2

调查表明,HCOO *通路的机制公司的可能途径2甲醇加氢。DFT的计算表明,HCOO *的关键反应中间体,HCOOH *, CH2O * _H2O * CdTiO表面3(Cd1结构)更稳定的Cd上的各自的国家相比4/ TiO2接口。因此,这些中间体的进化以及催化反应坐标从更高的障碍入手,证明更高的催化CO2加氢活性的Cd4/ TiO2在大部分CdTiO3混合氧化物阶段。

确认

这项工作是支持由中国国家重点研发项目(2017 yfb0702800),中国国家自然科学基金(21802139),青年创新促进会CAS (2019183)。欧洲杯线上买球E.A.P.由于欧洲研究委员会(ERC)在欧盟的地平线2020研究和创新计划(批准协议725686号)。

对《华尔街日报》

中国日报的催化由大连化学物理研究所共同主办,中国科学院和中国化学学会,目前由爱思唯尔出版集团。欧洲杯线上买球这个月期刊出版英语及时贡献原始手稿和严格的审查覆盖所有的催化领域。《华尔街日报》发表评论、账户、通信、文章、突出,观点,观点高度科学价值,帮助理解和定义新的概念的催化的基本问题和实欧洲杯猜球平台际应用。中国日报的催化排名在前六当前SCI期刊在应用化学影响因子为8.271。记是教授。李和张道。

在爱思唯尔http://www.journals.elsevier.com/chinese-journal-of-catalysis

手稿提交https://mc03.manuscriptcentral.com/cjcatal

来源:http://english.dicp.cas.cn/

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