研究开发高效价电子优化过氧化氢

能源和waste-intensive蒽醌氧化(AO)过程用于生产过氧化氢(H₂O₂),它是世界上最重要的100的化学物质。

使用廉价和有效的催化剂需要替换AO方法更生态友好的电化学两电子氧还原反应(2 e^{- - - - - -}ORR)。

然而,作为一个潜在的竞争者、不含金属的碳基催化剂只执行在中性或碱性条件下,H₂O₂托收是不稳定的或不受欢迎的连接应用程序,比如e-Fenton反应。此外,识别真正的活性催化网站和底层2 e^{- - - - - -}奥尔机制仍然是困难的。

教授领导的研究小组Lunhui关的中国科学院欧洲杯线上买球福建研究所的研究物质的结构开发了一种不含金属的,高效的酸性2 e^{- - - - - -}奥尔催化剂和过氧化氢产量记录基于pyrimidine-assisted活性部位调制和年代,N-codoped一些层次化的石墨烯原子价电子优化在发表的一项研究化学催化。

酸的催化剂表现出良好的活性和选择性2 e^{- - - - - -}奥尔。的潜在范围0.20 ~ 0.55 V, H₂O₂选择性接近90% ~ 100%,最大H₂O₂产率(4.8摩尔·g¹·h¹)优于所有记录H₂O₂生产性能的碳材料催化剂。

实验和密度泛函理论模拟显示,合并后的氧化硫磺和pyridinic-N功能主题可以降低价层电子的费米能级状态的活跃边缘碳网站,导致一个合适的粘结强度*哦中间的高选择性和性能2 e^{- - - - - -}或者为H₂O₂形成。

和S集成,研究人员看到一个清晰的峰值转向C 1 S激发的高能近边x射线吸收精细结构,提供好的证据原子价电子碳催化剂表面的优化。

它还可以降低模型有机污染物(亚甲蓝(MB), 50 ppm)无色在短短15分钟,加上electron-Fenton芬顿反应的过程。

本研究不仅发展一个有效的碳基催化剂对H₂O₂代酸,但也给了一个有价值的电子属性优化方法对未来碳基催化剂调优。

期刊引用:

徐,J,等。(2022)Pyrimidine-assisted合成(S) N-codoped一些层次化的石墨烯酸的高效生产过氧化氢。化学催化doi 10.1016 / / j.checat.2022.04.011

来源:https://english.cas.cn/