怎么光和热影响光诱导的卤化物隔离?

在《华尔街日报》最近发表的一篇文章ACS能源字母,研究人员讨论了光和热光诱导的偏析行为的影响在二维混合金属卤化物钙钛矿。

研究:光诱导的种族隔离行为在2 d混合金属卤化物钙钛矿:光和热的影响。图片来源:sutadimages / Shutterstock.com

背景

带隙在金属卤化物钙钛矿可以不定地调整,和稳定的多接点perovskite-Si串联细胞是一个主要的问题。然而,它通常是指出,光照明下,混合金属卤化物钙钛矿(mhp)分离成iodide-rich和bromide-rich域。

虽然空置的关系和卤化光诱导的隔离(小灵通)已经证明,不知道小灵通背后的机制。各种模型研究了定义小灵通。低光照水平,也有显著的变化预测抑制照明照度值,除了变化预测的温度依赖性和终端组成。

碘的氧化物种的意义和空穴捕获最近也暴露出来。尽管在3 d钙钛矿的丰富研究小灵通,不知道小灵通和离子迁移分层Dion-Jacobson (DJ)钙钛矿和/或Ruddlesden-Popper (RP)。虽然错综复杂,但它是至关重要的理解过程发生在2 d英里每小时。

妥善利用2 d民族主义者行动党(MHP)的使用设计PHS-resistant设备,必须更好地理解小灵通。不幸的是,问题与各种小灵通模型创建的3 d钙钛矿也影响他们的2 d等价物。由于实验条件不同,所以不可能确定隔离电阻通过比较各民族主义者行动党(mhp)的激活能量。人们普遍认为仍存在一些未解决的问题与小灵通和研究更加困难,在文献中不一致的数据。

关于这项研究

在这项研究中,作者研究了光和温度的影响在2 d民族主义者行动党(mhp)使用小灵通phenylpropylammonium (PPA)间隔。2 d PPA-based mhp显示复杂的种族隔离行为依赖于温度和光照强度,抑制高温隔离观察,它是由高度放热过程的性质以及适度的照明强度。额外的发现强调了意义过程中提出的材料,显示出截然不同的行为相比,与其他的芳香族阳离子2 d民族主义者行动党(mhp)。

研究小组研究了小灵通依赖光照强度和温度在2 d民族主义者行动党(MHP)来解释不同的事件。跟踪卤化物成分对应于2 d民族主义者行动党(MHP)拥有一个phenylpropylammonium (PPA)垫片在照明,原位吸收测量。PPA阳离子被用作芳香间隔长烷基链的尾巴。这是表明,层状钙钛矿与脂肪族和芳香族间隔阳离子表现出截然不同的行为,小灵通和离子迁移强烈依赖于使用垫片阳离子。

研究人员表明,光强度的6.5 mW /厘米²,PPA-based钙钛矿BZA和豌豆显示相当不同的行为。豌豆,抑制隔离观察25和84°C,而对于BZA,没有观察到抑制温度。小灵通材料在6.5测试照明功率-100 mW /厘米²和温度的范围从25 - 84°C,一个复杂的隔离观察和温度之间的依赖。然后,使用阿仑尼乌斯和范霍夫方程,分离过程在动力学和热力学方面解释,分别。

观察

在6.5 mW厘米²,预测反应吉布斯自由能变化从消极到积极的,温度升高。9.5和12 mW厘米²,反应熵减少light-dominated地区(异地恋)5 25±2±33 J K¹摩尔¹,分别。为6.5 mW厘米²,反应熵是478±28 J K¹摩尔¹,9.5和12 mW厘米²,这是-1020±190和-597±249 J K¹摩尔¹,分别。-344 kJ摩尔焓的变化¹和-197 kJ摩尔¹观察光强度9.5和12 mW厘米吗²分别是与行为出现较低的光照强度一致。

在25到71°C的范围,9.5和12.0 mW厘米的平衡²是中等温度的依赖,这是符合阿伦尼乌斯图的观察两个独立的区域。在6.5 mW厘米²,隔离的活化能为32.0±3.8 kJ摩尔¹。由于其极放热特性,光诱导的隔离是阻碍了小灵通过程中高温,在中等强度主要与温度有关的。

当强度增加到适度约0.1个太阳,其他机制开始控制,和更复杂的行为显示了两个不同的地区,可以区分它们的温度依赖性。结果,改变平衡的混合态观察荷载为9.5和12 mW /厘米²。

隔离率随着温度降低1太阳的光照强度,与观察到的行为在低光强度的6.5 mW /厘米²。然而,在权力高于0.5太阳,种族隔离是主导。

结论

总之,本研究使用了一个原位吸收测量调查PPA的小灵通的过程₂Pb (Br_0.5我_0.5)₄电影。没有任何中断从黑暗中重新合成,分离过程Xe光下成功了。虽然种族隔离率随着温度的升高,获得的数据表明,小灵通可以抑制温度上升。温度和刺激强度对小灵通的微分效应也被观察到。

作者提到,复杂的强度与温度之间的关系强调的需要原位表征方法以及进一步的研究使用其他间隔阳离子改善小灵通的理解分层卤化物钙钛矿。

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引用

梁,t . L。任,Z。,赛义德·A。,等。光诱导的种族隔离行为在2 d混合金属卤化物钙钛矿:光和热的影响。ACS能源信件,3500 - 3508 (2022)。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c01688

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